Después de una etapa de dos años en Bolonia, vuelvió a la Fiorentina, luego pasó al Vicenza y, más tarde, cerró su carrera de jugador, en 1955, en las filas de la Lucchese. 261 son en total sus presencias. Fue convocado para la nacional por Vittorio Pozzo.

Cerrada la historia de jugador, empezó la de gran entrenador. Su primera experiencia fue en el banquillo del Prato,  para después pasar a la Atlanta y, más tarde, a la Fiorentina. No obstante, el encargo de mayor relieve lo alcanzó cuando entrenó a la Nacional, papel desempeñado desde el 1966 hasta el 1974. Durante dicho periodo llevó al equipo a la conquista del título europeo en Roma y a la final de la copa del mundo en los mundiales de México de 1970 contra Brasil.

Son dos los episodios fundamentales de su gestión. Ser todavía hoy, para millones de italianos, “el entrenador de Corea” (del Norte), cuando un gol al dentista Pak Doo Yik derrotó y eliminó a los “azzurri” de los mundiales ingleses. Antes del partido Valcareggi los había definidos “risitas del fútbol”. El segundo episodio de Valcareggi se debe al ya conocido relevo Rivera-Mazzola en México 70, donde condujo una de las formaciones más amadas del fútbol italiano.